文章来源：OIL实验室

自修复材料可实现在被破坏位置的自动愈合，而不需附加粘合剂，且愈合后的材料可保持材料原始形状和出色性能。因此，可实现自修复的材料引起了研究人员的极大关注。

石墨烯及氧化石墨烯具有大的比表面积和优异的机械性能（例如强度和柔性），其多维架构和功能性设备的构建具有重要的研究价值。例如，通过使用氧化石墨烯作为前躯体制备了基于石墨烯的多维组装体。这些氧化石墨烯体系结构中具有大量的氢键网络。这些氢检网络由氧化石墨烯片层表面官能团和其中间层内的水分子构成。氧化石墨烯宏观组装体的机械性能强烈依赖于内部丰富的氢键且氢键已被证明有利于实现自我修复。此外，氢键广泛存在于生物材料和合成材料中，为潜在的自愈材料的开发提供了机会。

清华大学程虎虎等人制备了不同维度的氧化石墨烯宏观组装体。在破碎的氧化石墨烯一维纤维、二维薄膜、三维泡沫组装体裂缝中喷洒少量水分，即可实现愈合过程。愈合后的氧化石墨烯组装体可恢复优异的机械性能并保持特定的功能。例如，不对称的氧化石墨烯薄膜促动器表现出优异的弯曲性、形变性，并且扭曲的氧化石墨烯纤维可以在外部刺激下以高速旋转。这些氧化石墨烯促动器的形变性能可在断裂后快速愈合并恢复。破损的氧化石墨烯湿度传感器可快速修复，且传感测试的能力没有减弱。这项研究不仅提供了构建石墨烯多维度架构的方法，而且为基于石墨烯的水分触发自愈设备提供了一个全新的平台。相关工作发表在《Advanced Functional Materials》（Advanced Functional Materials (2017) doi: 10.1002/adfm.201703096）期刊上。

图1a展示了三维氧化石墨烯泡沫的水分触发自愈过程。通过直接冷冻干燥氧化石墨烯分散液（5mg mL-1）制备5cm3的棕色氧化石墨烯泡沫。该氧化石墨烯泡沫具有开放的多孔结构及相互交联的氧化石墨烯壁。氧化石墨烯片通过氢键和π-π相互作用堆叠在一起，使得泡沫组装体具有良好的机械稳定性。当这种泡沫破碎成两片时（图1a，b），在裂纹表面上喷洒水分可使其再恢复到初始状态。静置2分钟后，氧化石墨烯泡沫的微孔结构经愈合后保持完整（图1c，d），且具有高机械压缩性。更进一步，在氮气气氛中高温（1000 °C）还原后，得到的黑色还原型氧化石墨烯泡沫（图1e）表现出120 Scm-1的高导电性。该实验反映了氧化石墨烯高效率的自愈能力。

该愈合过程的解释如下（图1f）。在氧化石墨烯泡沫的断裂面上喷涂水分（直径约5μm的微水滴）后，由于吸附水，这些表面内的氧化石墨烯片层被湿润和膨胀（图1f），导致氧化石墨烯片层之间的氢键的相互作用被部分破坏。由于氧化石墨烯片层的相互扩散和毛细管力导致界面处的氧化石墨烯片层彼此紧密接触，使得氧化石墨烯片层在断裂处物理地装配在一起。因此，在这种水分触发的愈合过程中，氧化石墨烯片在水中的流动性起着重要的作用。

a. 5cm-3的氧化石墨烯泡沫的自愈过程；

b. 自愈合后的氧化石墨烯泡沫照片；

c-d. 氧化石墨烯泡沫后破损位置自愈合后的SEM图。标尺：c) 50 μm, d) 20 μm；

e. 自愈合后，高温还原的氧化石墨烯泡沫照片，标尺：1cm；

f. 氧化石墨烯片层在水分触动下自愈合的示意图；

进一步的研究表明，氧化石墨烯片在分散性差的溶剂中（如苯，氯仿，正戊烷，二氯甲烷等）不能实现愈合过程。在干燥过程中，氧化石墨烯片之间的间隔逐渐降低到初始状态，氧化石墨烯片通过形成氢键再次重新组装。此外，作者利用氧化石墨烯组装体的自修复性能制备了人工肌肉、仿生爬行器、旋转马达等功能器件，实现了水分触发氧化石墨烯的自愈，完成氧化石墨烯微结构体的搭建，以及不同维度氧化石墨烯或者石墨烯结构体之间的有效连接。