文章来源:石墨烯网
本文在自制的光催化系统中研究了质量分数5%的氧化石墨烯负载的富氧二氧化钛光催化剂(5GO-OTiO2)对二氧化碳(CO2)光还原成碳氢化合物燃料反应的催化作用。二氧化碳转化过程是连续的水氧化反应与CO2还原反应的结合过程。由于这些过程可以被辐射通量强度和CO2、水蒸气的分压等参数影响,这些参数可以被系统的调控并研究,以便确定能取得高光催化活性的最适反应条件。基于CO2 光还原的实验结果,5GO-OTiO2 作为光催化剂可以在8小时反应时间及可见光照射条件下取得3.450 微摩尔每克催化剂的甲烷产量。测得的实验数据被套用至Langmuir-Hinshelwood表面反应机制,在此机制中CO2和水被同时吸附到催化剂表面来形成甲烷产物。通过回归方程拟合确定了一些动力学参数,如反应速率常数及吸附平衡常数,分别为84.42微摩尔每克催化剂每小时,0.019每巴尔(对CO2)和8.07每巴尔(对水)。明显偏低的CO2吸附平衡常数证明了CO2吸附在光催化剂表面的吸附很弱而水在光催化剂表面的吸附很强。
Figure 1.二氧化碳光催化反应示意图。
Figure 2.不同光强度照射8小时后5GO-OTiO2的(a)总甲烷产量和(b)表观量子产量。CO2分压:101千帕,水分压:4.33千帕。
Figure 3.在(a)不同CO2分压下(水分压恒定为4.33千帕及(b)不同水分压下(CO2分压恒定为90千帕)经过8小时光照后5GO-OTiO2的甲烷产量,光照强度为81.0毫瓦每平方厘米。
Figure 4.不同滤光镜下经过8小时光照后5GO-OTiO2的CH4, CO, C2H6和C2H4产量。
Figure 5.基于Langmuir-Hinshelwood机理的CO2光催化反应机理示意图。
该研究工作于2017年发表在ChemicalEngineering Journal上。
原文:Photocatalytic reduction of CO2 with H2O over grapheneoxidesupported oxygen-rich TiO2 hybrid photocatalyst under visiblelightirradiation: Process and kinetic studies