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氧化石墨烯负载的富氧二氧化钛光催化剂用于可见光照射下二氧化碳与水还原:反应过程与动力学研究

文章来源:石墨烯网


本文在自制的光催化系统中研究了质量分数5%的氧化石墨烯负载的富氧二氧化钛光催化剂(5GO-OTiO2)对二氧化碳(CO2)光还原成碳氢化合物燃料反应的催化作用。二氧化碳转化过程是连续的水氧化反应与CO2还原反应的结合过程。由于这些过程可以被辐射通量强度和CO2、水蒸气的分压等参数影响,这些参数可以被系统的调控并研究,以便确定能取得高光催化活性的最适反应条件。基于CO2 光还原的实验结果,5GO-OTiO2 作为光催化剂可以在8小时反应时间及可见光照射条件下取得3.450 微摩尔每克催化剂的甲烷产量。测得的实验数据被套用至Langmuir-Hinshelwood表面反应机制,在此机制中CO2和水被同时吸附到催化剂表面来形成甲烷产物。通过回归方程拟合确定了一些动力学参数,如反应速率常数及吸附平衡常数,分别为84.42微摩尔每克催化剂每小时,0.019每巴尔(对CO2)和8.07每巴尔(对水)。明显偏低的CO2吸附平衡常数证明了CO2吸附在光催化剂表面的吸附很弱而水在光催化剂表面的吸附很强。


Figure 1.二氧化碳光催化反应示意图。


Figure 2.不同光强度照射8小时后5GO-OTiO2的(a)总甲烷产量和(b)表观量子产量。CO2分压:101千帕,水分压:4.33千帕。


Figure 3.在(a)不同CO2分压下(水分压恒定为4.33千帕及(b)不同水分压下(CO2分压恒定为90千帕)经过8小时光照后5GO-OTiO2的甲烷产量,光照强度为81.0毫瓦每平方厘米。


Figure 4.不同滤光镜下经过8小时光照后5GO-OTiO2的CH4, CO, C2H6和C2H4产量。


Figure 5.基于Langmuir-Hinshelwood机理的CO2光催化反应机理示意图。


该研究工作于2017年发表在ChemicalEngineering Journal上。


原文:Photocatalytic reduction of CO2 with H2O over grapheneoxidesupported oxygen-rich TiO2 hybrid photocatalyst under visiblelightirradiation: Process and kinetic studies

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