【研究背景】

具有优异机械性能的轻质高分子聚合物在结构材料、弹道防护和包装等许多应用领域都是理想的，而且目前许多聚合物纤维已经满足该特性，其拉伸强度可达到～1.5-4.5GPa。这主要得益于所使用的挤出拉伸工艺可以将聚合物纤维中的分子结构从无定形状态改变为高度排列的结晶状态，从而使大部分负载沿聚合物分子链内的共价键进行转移，例如诸多商业产品，Dyneema，Spectra，Kevlar和Zylon等结晶纤维（图1a）。除上述方法外另外一种提高聚合物纤维机械性能的方法是向其中添加高强度填料，例如添加过碳纳米管（CNT）的聚合物复合纤维强度可高达~4.2 GPa，杨氏模量~137.0 GPa。因为石墨烯具有与CNT类似的机械性能，所以以石墨烯作为填料的复合材料也是热门的研究领域。在现实生活中，聚合物薄膜被广泛地应用，虽然聚合物薄膜的量产率比纤维高，但与分子链取向性更好的纤维相比，其力学性能仍处于劣势。为了提高其机械强度，可以考虑采用与加强聚合物纤维机械性能相似的办法，即改善薄膜中分子链取向性，提高结晶度以及添加高强度填料如石墨烯等。

【成果简介】

在美国圣母大学罗腾飞副教授组织与指导下，庞云嵩和杨俊龙等人采用高剪切速率挤出及高倍机械热拉伸方法制备出了具有优异力学性能的热还原氧化石墨烯(TrGO)/聚乙烯(PE)复合薄膜。该薄膜的拉伸强度和杨氏模量在拉伸比为60×，TrGO填料质量分数低至1％的情况下分别可达到3.2±0.5和109.3±12.7 GPa。这些测量数值是迄今为止报道的聚合物/石墨烯复合材料中的最高值。实验表征表明，当在制备过程中对薄膜进行热拉伸时，PE分子链会高度排列，形成大面积结晶，从而增强了复合膜中聚合物相的机械性能。与此同时，PE在被拉伸作用下导致的分子链状态的改变会使包裹于其中的TrGO填料团聚体被逐渐地剥离，作者利用分子动力学(MD)模拟进一步证实了这一点。因为剥离作用，TrGO填料与PE基质分子接触面积会大幅度增加，PE-TrGO的相互作用随之加强。从MD模拟计算结果得知，PE−TrGO相互作用明显强于PE−PE分子间范德华相互作用。所以被拉伸后的复合薄膜会更有效地将荷载从PE传递到TrGO，加之复合薄膜中TrGO本身具有的优良性能，复合薄膜的机械强度得以显著提高。该成果近日以题为“Exfoliated Graphene Leads to Exceptional Mechanical Properties of Polymer Composite Films”发表在知名期刊ACS Nano上。第一作者为庞云嵩和杨俊龙。

【图文导读】

图一：PE/TrGO与其他薄膜材料对比
Exfoliated Graphene Leads to Exceptional Mechanical Properties of Polymer Composite Films (ACS Nano, 2019, DOI: 10.1021/acsnano.8b04734)

本文由材料人高分子组大兵哥供稿，材料牛整理编辑。

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