石墨烯纤维是石墨烯片沿轴向有序堆积排列而成的连续相组装材料，是由浙江大学高分子系高超教授团队于2011年首次提出并率先制备的高性能多功能新型碳基纤维，具有高导电、高导热、低密度等特性，在柔性导线、超级电容器、太阳能电池、锂电池、传感器等方面展现出诱人的前景，成为新的学术研究热点。不同于以往的碳质纤维，石墨烯纤维的构筑基元是具有良好的导电、导热、机械强度等性能的二维晶体石墨烯，纤维的内部结构三维有序、致密均一，有潜力将碳质纤维的性能推向一个新阶段。石墨烯纤维制备的主要原料是氧化石墨烯，其组装方法多种多样，目前主流的技术手段是液晶湿法纺丝。

在湿法纺丝过程中，氧化石墨烯液晶经过剪切流动、凝固成型、牵伸取向等一些工序之后得到结构密实的氧化石墨烯纤维，再经过还原和石墨化处理之后即可得到石墨烯纤维。宏观石墨烯纤维组装的微观结构强烈依赖于石墨烯片的构象，特别是，石墨烯的无规褶皱构象不可避免导致其堆积松散和排列不规整，致使石墨烯纤维结晶度不高。因此，如何精细控制石墨烯片的构象来消除无规褶皱是进一步推进石墨烯纤维综合性能的重要挑战。

【工作亮点】

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针对这一问题，近期浙大高超、许震教授团队与清华大学马维刚教授团队合作，立足石墨烯纤维的结构调控及结构与性能关系，开展了系统深入的研究。提出“溶剂插层塑化拉伸结晶”方法，开发了一种级联增塑纺丝技术，有效地消除了石墨烯片层的褶皱，促进了石墨烯片层的近似晶体的有效排列，进一步推进了石墨烯纤维的综合性能。纤维具有很高的机械强度（3.4 GPa）、电导率（1.19×106 S/m）和热导率（1480 W/mK），初步具备结构功能一体化的性能优势，展现出极大的工业应用前景。相关工作以“Highly Crystalline Graphene Fibers with Superior Strength and Conductivities by Plasticization Spinning”为题发表在《先进功能材料》（Advanced Functional Materials）。

图2 石墨烯纤维应力-应变曲线、不同增塑剂插层XRD层间距、范德华作用、层间距与应变关系曲线、小角散射及GO滑动和褶皱变平示意图

通过以上机理分析，团队建立了制备高结晶度石墨烯纤维的级联增塑纺丝工艺，级联拉伸保持纤维纺丝的连续性。通过SEM可观察到石墨烯纤维的直径由14 μm减小至6 μm，且表面径向褶皱沿纤维方向逐渐消失；通过广角X射线散射计算石墨烯002平面的取向度明显提高。

图4 石墨烯纤维的结晶结构及电镜图

增塑纺丝石墨烯纤维多尺度结晶有序结构和较大的晶体尺寸，赋予了其优异的杨氏模量和拉伸强度，且随SR增加而明显增大：SR为32%时，其拉伸强度和杨氏模量分别为3.4 GPa和341.7 GPa，比未增塑石墨烯纤维强度高200%，比先前报道的石墨烯纤维高54%。性能的提高主要得益于其致密和规整排列的石墨烯片层结构，减少了晶界缺陷和应力局域化，不同于之前Lian Jie教授报道的尺寸混合策略制备石墨烯纤维，这次是利用增塑纺丝法制备了较高密度的石墨烯纤维，充分利用了大尺寸石墨烯单元的优势，该紧密堆积结构和大片层尺寸使石墨烯纤维获得了较高的电导率和热导率，随晶粒尺寸增加，热导率和电导率增大更加明显。